Hydrothermal modification of mesopporous silicates towards their catalytic activation in the oxidation reaction of organic sulphides

Celem niniejszej pracy była synteza trzech materiałów MCM-41 z tytanem w strukturze o różnych stosunkach molowym Si:Ti (0,99:0,01; 0,98:0,02; 0,95:0,05). Dodatkowo, otrzymano również próbkę Ti-MCM-41 metodą impregnacji. Następnie zbadano wpływ różnych warunków hydrotermalnych na zsyntetyzowane materiały. Oprócz głównego założenia jakim była modyfikacja hydrotermalna, zbadano wpływ pH na formy tytanu w strukturze jednego z materiałów (o stosunku molowym Si:Ti 0,95:0.05). W ten sposób dążono do uzyskania jak najlepszych katalizatorów utleniania siarczku difenylu za pomocą H2O2 jako środka utleniającego. Z zastosowaniem wysokosprawnej chromatografii cieczowej (HPLC) przebadano efektywność i selektywność procesu katalitycznego utleniania Ph2S. Otrzymane materiały zostały również poddane dokładnej charakterystyce fizykochemicznej. Uzyskane wyniki badań pokazały, że najmniejszy wpływ modyfikacji hydrotermalnych zaobserwowano dla materiałów o największej zawartości tytanu. Efektywność procesu utleniania zależy od zawartości tytanu w katalizatorach, ponieważ wraz ze wzrostem zawartości tytanu w materiale Ti-MCM-41 zwiększa się aktywność katalizatora. Jednak spośród wszystkich zsyntetyzowanych materiałów najlepszym katalizatorem utleniania siarczków organicznych za pomocą nadtlenku wodoru okazał się materiał otrzymany metodą impregnacji.

The aim of the studies was to synthesize three MCM-41 materials with titanium in the structure with the various Si:Ti molar ratios (0,99:0,01; 0,98:0,02; 0,95:0,05). Moreover, the Ti-MCM-41 sample was also obtained by impregnation method. The effects of different hydrothermal conditions applied in the procedure of the mesoporous materials were studied. In addition to the main assumption of hydrothermal modification, the effect of pH on titanium forms in the structure of the selected material was studied (material with Si:Ti molar ratio of 0,95:0.05). Synthetized materials were tested as catalysts of diphenyl sulfide (Ph2S) oxidation with H2O2. The materials were also characterized with respect to their chemical composition (ICP-OES), structure (XRD, UV-vis-DRS, Raman spectroscopy) and texture (low-temperature N2 adsorption-desorption). The efficiency of the oxidation process depended on the titanium content of the catalysts. The increase of titanium content in Ti-MCM-41 resulted in catalytic activation of the samples. However, in a group of the synthesized materials, the best catalytic results in organic sulphides oxidation with H2O2 was obtained for the impregnation material.