Studies of the catalytic stability of mesoporous silicas doped with transition metals in the process of selective catalytic reduction of nitrogen oxides with ammonia.

Sferyczne mezoporowate materiały krzemionkowe typu MCM-41 zawierające fazę aktywną w formie tlenków miedzi zostały poddane badaniom w celu określenia ich efektywności w procesach selektywnej katalitycznej redukcji tlenku azotu (NO) amoniakiem (NH3-SCR) oraz selektywnemu katalitycznemu utlenianiu amoniaku (NH3-SCO). Głównym etapem badań było określenie ich stabilności w procesie NH3-SCR. Faza aktywna została wprowadzona na etapie syntezy metodą wymiany jonowej templatu (TIE) lub jej rozszerzeniem (TIE-NH3). Przeprowadzenie charakterystyki fizykochemicznej zsyntezowanych katalizatorów zostało przeprowadzone za pomocą: proszkowej dyfraktometrii rentgenowskiej (XRD), niskotemperaturowej sorpcji azotu, spektroskopii UV-vis-DR, temperaturo-programowanej redukcji (H2-TPR) oraz spektrometrii emisyjnej ze wzbudzeniem w plazmie indukcyjnie sprzężonej (ICP-OES). Wszystkie badane katalizatory wykazują dużą aktywność w testach katalitycznych. Katalizator modyfikowany glinem (Cu-SAl-TA) pozwolił jednak uzyskać większe stopnie konwersji zarówno w teście NH3-SCR, jak i teście NH3-SCO, a co najważniejsze potwierdził swoją skuteczność również w teście stabilności. Selektywność do azotu w procesach NH3-SCR i NH3-SCO utrzymywała się na wysokim poziomie. Co więcej, uzyskano korzystniejsze wyniki dla materiałów typu MCM-41, niż dla materiału refencyjnego – zeolitu ZSM-5, który znajduje zastosowanie komercyjne.

Spherical mesoporous silica materials of the MCM-41 type containing an active phase in the form of copper oxides were studied to determine their effectiveness in selective catalytic reduction of nitrogen oxide (NO) by ammonia (NH3-SCR) and selective catalytic oxidation of ammonia (NH3-SCO) processes. The main goal of the research was to determine their stability in the NH3-SCR process. The active phase was introduced during the synthesis stage by ion-exchange templating (TIE) or its extended (TIE-NH3) method. The physicochemical characterization of the synthesized catalysts was performed using powder X-ray diffraction (XRD), low-temperature nitrogen sorption, UV-vis diffuse reflectance spectroscopy (UV-vis-DR), temperature-programmed reduction (H2-TPR), and inductively coupled plasma atomic emission spectroscopy (ICP-OES). All studied catalysts exhibited high activity in the catalytic tests. However, the alumina-modified catalyst (Cu-SAl-TA) allowed for higher conversion rates in both NH3-SCR and NH3-SCO tests and, most importantly, demonstrated its effectiveness in the stability test. Selectivity towards nitrogen in the NH3-SCR and NH3-SCO processes remained at a high level. Furthermore, more favorable results were obtained for the MCM-41-type materials compared to the reference material, zeolite ZSM-5, which has commercial applications.