Examination of transition metal properties in layered zeolites

Zeolity, dzięki swoim właściwościom, takim jak obecność mocnych centrów kwasowych, ściśle zdefiniowany system porów, a także wysoka stabilność termiczna, znajdują szerokie zastosowanie np. jako katalizatory, sita molekularne, adsorbenty. Jednym z przełomów w nauce o zeolitach okazało się być odkrycie, że zeolit MCM-22 otrzymuje się nie w postaci trójwymiarowego zeolitu a warstwowego prekursora.Przedmiotem niniejszej pracy był zeolit MCM-56, o nieuporządkowanej strukturze warstwowej, będący jednym członków z rodziny zeolitów MWW. Zeolit ten poddano działaniu roztworów NH4F/HF oraz HNO3 w celu usunięcia atomów Si oraz Al. W powstałe w ten sposób wakancje sieciowe wprowadzano kationy kobaltu oraz żelaza, działając na zeolit odpowiednimi solami tych metali. Przeprowadzono badania otrzymanych materiałów metodami XRD, XRF, niskotemperaturowej adsorpcji azotu, DR/UV-Vis oraz FTIR z adsorpcją cząsteczek-sond: pirydyny, tlenku węgla(II) i tlenku azotu(II). Wykazano obecność wprowadzonych kationów żelaza i kobaltu w zarówno pozycjach sieciowych jak i rozproszonych w pozycjach pozasieciowych.Próbki wykazały się również wysoką aktywnością katalityczną w procesie selektywnej redukcji katalitycznej tlenku azotu za pomocą amoniaku.

Zeolites, due to such properties as the presence of strong acid centers, a well-defined pore system, and high thermal stability, are widely used as catalysts, molecular sieves, adsorbents. One of the breakthroughs in zeolite science has been the discovery that the MCM-22 zeolite is not obtained as a three-dimensional zeolite but a layered precursor.The subject of this work was the MCM-56 zeolite, having so-called disorganized layered structure, one of the members of the MWW zeolite family. This zeolite was treated with NH4F/HF and HNO3 solutions to remove Si and Al atoms. The cobalt and iron ions were subsequently introduced into the zeolite structure, contacting zeolite with the solutions of the corresponding salts. The metal containing zeolites were then investigated by several physicochemical methods such as XRD, XRF, low temperature nitrogen adsorption, DR/UV-Vis and FTIR with adsorption of probe-molecules: pyridine, carbon monoxide(II) and nitric oxide(II). The presence of introduced Fe and Co in the forms of both intralattice and well dispersed cations in exchangeable positions. Both cobalt and iron forms of MCM-56 zeolites have also shown high catalytic activity in the process of selective reduction of nitric oxide with ammonia.