In situ studies on oxide catalysts to reduction nitrogen oxides.

Przedmiotem przeprowadzonych badań były zeolity USY, Y oraz SSZ-13 wymieniane jonami miedzi i żelaza. Szczególną uwagę poświęcono próbce Fe-USY o różnej zawartości żelaza, ze względu na niewielką ilość publikacji na jej temat. Zbadano aktywność sporządzonych katalizatorów w reakcji selektywnej katalitycznej redukcji tlenków azotu z użyciem amoniaku jako czynnika redukującego. Reakcję prowadzono w reaktorze rurowym, a skład reagentów po wyjściu z reaktora mierzono za pomocą spektrometru masowego. Przeprowadzono również badania in situ sorpcji metanolu metodą DRIFT w celu określenia centrów aktywnych. Najbardziej aktywna w reakcji NH3-SCR okazała się próbka Cu-SSZ-13, która wykazywała wysoki poziom konwersji NO już w 300°C. Wysoką aktywność wykazała też próbka Fe-USY, jednak w wyższych temperaturach – ok. 400°C. Najwyższą selektywność wykazywały próbki USY oraz Y podstawiane kationami miedzi (średnio 95 % w całym zakresie temperatur od 100-500ºC), a nieco niższą próbki Y i USY podstawione kationami żelaza (90-94%), która dla wszystkich próbek spadała nieco po przekroczeniu temperatury 300ºC . Badania in situ DRIFT wykazały zróżnicowany charakter sorpcji metanolu dla próbek SSZ-13. Na podstawie analizy literatury przypisano pasma drgań od grup metoksylowych. Dla żadnej z próbek Fe-USY nie zarejestrowano produktów utleniania i kondensacji metanolu.

Zeolites USY, Y and SSZ-13 exchanged with copper and iron ions were the subject of this research. The main attention was given to series Fe-USY, because of the small number of publications about it. Activity of prepared catalysts was tested in selective catalytic reduction of NOx with ammonia as a reductant. Reaction was performed in tubular reactor and composition of reactants at the reactor outlet was measured using a mass spectrometer. In situ sorption of methanol DRIFT was studiedto determine the structure of active sites. Cu-SSZ-13 catalyst achieved the best NH3-SCR activity, because it showed high NO conversion already in 300ºC. Fe-USY catalyst had also high NH3-SCR activity, but at lower temperature – about 400 ºC. Samples USY and Y exchanged with copper cations showed the highest selectivity (average of 95% in the entire temperature range 100-500ºC) and slightly lower for sample Y and USY exchanged iron cations (90-94%), which for all samples decreased slightly after the temperature 300ºC. In situ DRIFT research indicated the diverse nature sorption of methanol for SSZ-13 samples. Based on the literature analysis the vibration bands from methoxy groups were assigned. For none of the Fe-USY samples products of methanol oxidation and condensation were registered.